Die Appenzeller Alpen liegen fast ausschließlich in der Schweiz und erstrecken sich über Gebietsteile von 8 Kantonen (siehe auch Ausführungen in Band 4) in der Nordostecke des Schweizer Staatsgebietes, wo der Obersee genannte Teil des Bodensees die Nordgrenze zum den Allgäuer Alpen vorgelagerten Schwäbischen Alpenvorland und der Alpenrhein die Ostgrenze zum Bregenzerwald bilden. Ihr höchster Berg, der 2.502 m hohe Säntis bildet das Dreikantoneneck Appenzell Außerhoden/Appenzell Innerhoden/St. Gallen. Das rund 2 km² große, am Südufer des Bodensees (und somit in dem den Appenzeller Alpen vorgelagerten Voralpengebiet) gelegene Stadtgebiet von Konstanz gehört zu Deutschland (Baden-Württemberg).
Der österreichische (Vorarlberger) Anteil am den Appenzeller Alpen zuzuordnenden nordöstlichsten sich bis zum Bodensee erstreckenden Hügelgebiet ist rund 40 km² groß. Er hat die Form eines Dreiecks und umfasst die Gebiete des westlichen Rheindeltas (zwischen dem innerhalb Österreichs gelegenen untersten Abschnitt des Alpenrheins und der Schweizer Grenze, siehe Karte unten), in denen die Ortschaften Höchst, Gaißau und Fußach liegen.
Die Nordgrenze bildet das Südufer des Bodensees zwischen dem an der Staatsgrenze zur Schweiz gelegenen Rheinspitz bei der Schweizer Grenzortschaft Altenrhein bis zur Mündung des Hauptstroms des Alpenrheins beim Rohrspitz (im Bild unten) westlich der Vorarlberger Ortschaft Hard.
Die (innerösterreichische) Ostgrenze (zum Bregenzerwald) bildet der Flusslauf des Alpenrheins von der Mündung in Südrichtung aufwärts bis zum nördlichen Ortsrand von Lustenau, ab wo er zur Staatsgrenze wird.
Die Südwestgrenze bildet sodann die vom Alten Rhein (im Bild unten bei Höchst) gebildete Staatsgrenze zum Schweizer Kanton St. Gallen (siehe Grenzverlaufsbeschreibung im Rahmen des Kapitels Abgrenzung des österreichischen Alpengebietes) zwischen Lustenau und dem Rheinspitz.