Die Zillertaler Alpen liegen in den österreichischen Bundesländern Salzburg (Nordostecke) und Tirol, sowie in der italienischen Provinz Südtirol (Südhälfte).
Sie werden zwischen dem Brenner und der Birnlücke vom dort die Staatsgrenze bildenden Alpenhauptkamm durchlaufen, in dessen Kamm- und Gipfelkette als Grenzberg zwischen Nord- und Südtirol der Hochfeiler, der mit 3.509 m höchste Berg der Zillertaler Alpen liegt (im Bild unten).
Die innerösterreichische Grenze des Gebietes beginnt am Brenner in Tirol und verläuft als Westgrenze zu den Stubaier Alpen der Sill abwärts in Nordrichtung folgend bis zur rechtsseitigen Einmündung des Valser Baches bei Stafflach.
Als westlicher Teil der Nordgrenze zu den Tuxer Alpen verläuft die Gebietsgrenze der Zillertaler Alpen das Schmirntal und das Kaserer Tal aufwärts über das Tuxer Joch (im Bild unten) und folgt danach dem Tuxerbach durch das Tuxer Tal abwärts bis zu dessen Einmündung in den Zembach bei Mayrhofen, der seinerseits kurz danach in den Ziller mündet. Die Grenze folgt dem Ziller abwärts bis zur rechtsseitigen Einmündung des Gerlosbaches bei Zell am Ziller.
Der östliche Teil der Nordgrenze zu den Kitzbüheler Alpen verläuft von Zell am Ziller das Gerlostal aufwärts, tritt am Gerlospass ins Bundesland Salzburg über und folgt danach der Salzach abwärts bis zur rechtsseitigen Einmündung der Krimmler Ache bei Vorderkrimml.
Das Tal der Krimmler Ache (im Bild unten) von Vorderkrimml aufwärts bis zur Birnlücke bildet die Ostgrenze der Zillertaler Alpen zu den Hohen Tauern.
Die Staatsgrenze zu Italien zwischen der Birnlücke und dem Brenner (siehe Grenzverlaufsbeschreibung im Rahmen des Kapitels Abgrenzung des österreichischen Alpengebietes) bildet die Südgrenze des innerhalb Österreichs liegenden Gebietes der Zillertaler Alpen.
Der gesamte (auch über italienisches Staatsgebiet führende) Grenzverlauf dieser Gebirgsgruppe ist dem Unterkapitel ZILLERTALER – und Tuxer Alpen, Karwendel und Rofan des 1. Bandes (Der Alpenhauptkamm) entnehmbar.
